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　　12月1日，上(shang)海交(jiao)通大學機械與動力(li)工(gong)程學院前瞻交(jiao)叉研究中心錢(qian)小(xiao)石教授課(ke)題(ti)組(zu)在(zai)(zai)(zai)Science上(shang)發表(biao)“Colossal electrocaloric effect in an interface-augmented ferroelectric polymer”的論文(wen)，開發了一種(zhong)高分(fen)子拓(tuo)撲界面外延技(ji)術，通過(guo)小(xiao)分(fen)子晶體犧牲層誘導高分(fen)子極化界面的廣(guang)泛(fan)形成，使(shi)得鐵(tie)電(dian)聚合物(wu)在(zai)(zai)(zai)外界電(dian)場作(zuo)(zuo)用下展現出巨(ju)大熵變，在(zai)(zai)(zai)傳統的偏(pian)氟乙烯基弛豫(yu)鐵(tie)電(dian)高分(fen)子中實現了龐電(dian)卡效應，并揭示了拓(tuo)撲外延的極化界面在(zai)(zai)(zai)外加電(dian)場調(diao)控下的熵變機理。錢(qian)小(xiao)石教授為(wei)(wei)本(ben)文(wen)唯一通訊作(zuo)(zuo)者(zhe)，博士生鄭(zheng)珊瑜(yu)為(wei)(wei)論文(wen)第一作(zuo)(zuo)者(zhe)。這是錢(qian)小(xiao)石課(ke)題(ti)組(zu)本(ben)年(nian)度第二次以(yi)第一作(zuo)(zuo)者(zhe)單位在(zai)(zai)(zai)Science上(shang)發表(biao)論文(wen)。

　　巨電(dian)卡(ka)效應是一(yi)(yi)種奇特的(de)(de)(de)凝聚態物理現象，利用固體(ti)電(dian)介質(zhi)充(chong)放電(dian)過程中交替極(ji)化-退極(ji)化產生可(ke)逆的(de)(de)(de)電(dian)致溫變所組成的(de)(de)(de)制(zhi)(zhi)冷循環(huan)。電(dian)卡(ka)制(zhi)(zhi)冷系統具(ju)有(you)電(dian)能(neng)損(sun)耗小，能(neng)效高，具(ju)有(you)零溫室效應潛能(neng)和易于小型(xing)化、輕量化等(deng)特點，為制(zhi)(zhi)冷劑的(de)(de)(de)替代(dai)和雙碳目標(biao)的(de)(de)(de)實(shi)現提(ti)供重(zhong)要的(de)(de)(de)顛覆(fu)性前瞻技(ji)術之一(yi)(yi)。通過降低弛豫體(ti)極(ji)性疇尺(chi)寸策略，可(ke)降低兩個極(ji)性熵(shang)態間偶極(ji)翻轉能(neng)壘，從而增加電(dian)場誘導的(de)(de)(de)偶極(ji)熵(shang)變。目前所報道的(de)(de)(de)晶(jing)(jing)疇尺(chi)寸都在(zai)100-20納(na)米(mi)，但由(you)于弛豫鐵(tie)電(dian)體(ti)復雜的(de)(de)(de)結晶(jing)(jing)過程，進一(yi)(yi)步將晶(jing)(jing)疇尺(chi)寸減小到亞納(na)米(mi)尺(chi)度極(ji)具(ju)挑戰(zhan)。

　　研究(jiu)人員(yuan)在弛豫鐵(tie)電(dian)(dian)體聚合(he)(he)物(wu)中混溶低(di)(di)沸(fei)點多元醇有機(ji)小分(fen)(fen)(fen)子(zi)DMHD，利用兩者分(fen)(fen)(fen)子(zi)間相(xiang)互作用，在非均(jun)相(xiang)界(jie)面(mian)上(shang)誘導聚合(he)(he)物(wu)非極性單元向極性相(xiang)的(de)構(gou)像自組(zu)裝，巧妙引入大量(liang)小而多的(de)亞納米極性孔界(jie)面(mian)來提升材料熵(shang)變。在同等外加電(dian)(dian)場(chang)(100 MV/m)驅動，納米孔界(jie)面(mian)增強的(de)聚合(he)(he)物(wu)表現出(chu)的(de)熵(shang)變是普通聚合(he)(he)物(wu)的(de)4倍。在20%擊穿電(dian)(dian)場(chang)的(de)低(di)(di)電(dian)(dian)場(chang)下(xia)，改(gai)性后的(de)材料熵(shang)變達到100 J/(kg.K)，電(dian)(dian)卡(ka)強度(du)超過1 J/(kg.K.MV)。通過結構(gou)和(he)介電(dian)(dian)分(fen)(fen)(fen)析探(tan)討了電(dian)(dian)卡(ka)增強的(de)機(ji)理(li)，并利用相(xiang)場(chang)分(fen)(fen)(fen)析和(he)朗道理(li)論(lun)對其進行了證實(shi)。同時(shi)進行密度(du)泛函理(li)論(lun)和(he)分(fen)(fen)(fen)子(zi)動力(li)學模擬，進一步理(li)解界(jie)面(mian)極性相(xiang)構(gou)像在分(fen)(fen)(fen)子(zi)尺(chi)度(du)上(shang)的(de)自組(zu)裝行為。所得的(de)界(jie)面(mian)增強聚合(he)(he)物(wu)的(de)制(zhi)冷(leng)能(neng)力(li)達到5x103 J/kg，并且保持300萬次(ci)穩定循環運行。

　　論文利用(yong)小(xiao)分子(zi)(zi)自(zi)身的(de)(de)(de)(de)低沸點特(te)性(xing)和與聚合物良好(hao)的(de)(de)(de)(de)相(xiang)容性(xing)，在真空熱退火(huo)中，小(xiao)分子(zi)(zi)從體系中完全(quan)蒸(zheng)發(fa)，留下(xia)大量(liang)分散(san)均勻的(de)(de)(de)(de)亞(ya)納(na)米尺寸的(de)(de)(de)(de)孔。利用(yong)納(na)米紅(hong)外(wai)表(biao)征技(ji)術表(biao)明納(na)米孔界(jie)面處保留了(le)由于(yu)分子(zi)(zi)間(jian)氫鍵相(xiang)互(hu)作用(yong)產生的(de)(de)(de)(de)極(ji)性(xing)構(gou)象，與傳(chuan)統弛豫(yu)鐵(tie)電(dian)高分子(zi)(zi)相(xiang)比，這些極(ji)性(xing)構(gou)象都(dou)出現在晶(jing)粒(li)的(de)(de)(de)(de)邊緣(yuan)，而非晶(jing)粒(li)的(de)(de)(de)(de)中間(jian)。稠密(mi)的(de)(de)(de)(de)亞(ya)納(na)米尺寸的(de)(de)(de)(de)二(er)維(wei)極(ji)性(xing)界(jie)面取代了(le)百納(na)米級別的(de)(de)(de)(de)三維(wei)極(ji)性(xing)納(na)米疇區，成為電(dian)卡(ka)效(xiao)應(ying)主要的(de)(de)(de)(de)貢獻者。無需化學反(fan)應(ying)的(de)(de)(de)(de)參與，傳(chuan)統的(de)(de)(de)(de)P(VDF-TrFE-CFE)三元弛豫(yu)鐵(tie)電(dian)高分子(zi)(zi)在低電(dian)場下(xia)的(de)(de)(de)(de)電(dian)卡(ka)效(xiao)應(ying)提升了(le)300%。

　　本文首次報道利(li)用光(guang)致紅外(wai)超光(guang)譜儀(yi)(hyPIR)采集了電(dian)卡(ka)聚(ju)(ju)合(he)物1600-780 cm-1光(guang)譜范(fan)圍內的(de)紅外(wai)吸收化(hua)學圖像，可以直觀研究材料界面增強(qiang)的(de)極(ji)性(xing)(xing)(xing)高熵態和其他(ta)聚(ju)(ju)合(he)物構象。改性(xing)(xing)(xing)樣品不(bu)僅表現出明顯的(de)界面全(quan)反式(shi)極(ji)性(xing)(xing)(xing)構像增強(qiang)信(xin)號，同時形成更(geng)多的(de)聚(ju)(ju)合(he)物構像類型，具(ju)(ju)有更(geng)強(qiang)的(de)多相共(gong)存特性(xing)(xing)(xing)。與普通聚(ju)(ju)合(he)物相比，TPD樣品對電(dian)場響應(ying)會更(geng)敏感(gan)，因此(ci)具(ju)(ju)有更(geng)強(qiang)的(de)電(dian)卡(ka)效應(ying)。

　　采用Landau-Ginzburg-Devonshire熱力學模型，并(bing)輔以相場模擬(ni)來模擬(ni)實(shi)(shi)(shi)驗測試的(de)ECE，以提(ti)供定量的(de)理解。通過對介(jie)電性(xing)能分(fen)析，極(ji)化強(qiang)度(du)和介(jie)電常數的(de)提(ti)升證(zheng)實(shi)(shi)(shi)了(le)界(jie)面(mian)(mian)增強(qiang)型電卡(ka)效應材料(liao)的(de)存在(zai)。同時(shi)介(jie)電擊(ji)穿(chuan)電場也提(ti)高(gao)了(le)近150%，有利于電卡(ka)制冷(leng)實(shi)(shi)(shi)際循環運行(xing)。作為犧牲劑的(de)DMHD創造的(de)極(ji)性(xing)構像(xiang)(xiang)提(ti)高(gao)了(le)材料(liao)整體的(de)介(jie)電性(xing)能，沒(mei)有像(xiang)(xiang)永(yong)久性(xing)復合填(tian)料(liao)那樣帶來各種不(bu)利并(bing)發(fa)癥。改性(xing)后的(de)納米孔極(ji)性(xing)界(jie)面(mian)(mian)暴露在(zai)不(bu)受物理約束(shu)的(de)自由體積(ji)中(zhong)，這顯著提(ti)高(gao)了(le)TPD樣品的(de)單(dan)位極(ji)化對熵的(de)貢獻能力。

　　TPD巨電(dian)卡效應在室溫附近(jin)具有(you)良(liang)(liang)好的溫度穩定性(xing)，可以(yi)(yi)覆蓋10℃到(dao)70℃的有(you)效溫度窗口，因(yin)此(ci)可以(yi)(yi)得到(dao)最(zui)大的RC制冷能力。TPD的制冷效率(lv)COPmat和普通聚合(he)物相比提(ti)(ti)高(gao)了250%，這可進一步減小電(dian)源的尺(chi)寸和重量，為(wei)潛在的便攜式電(dian)卡冷卻(que)裝置提(ti)(ti)供(gong)動力。TPD樣品(pin)在最(zui)長300萬(wan)次(ci)的循環壽命(> 70天)內(nei)表現出優(you)越的電(dian)卡誘導熵變(bian)化，使其成為(wei)實用電(dian)卡器(qi)件的良(liang)(liang)好候選者(zhe)。

　　這是(shi)國內高校首次以第一作(zuo)(zuo)者單位在Science上(shang)(shang)發表以電卡制冷為(wei)主題(ti)的研(yan)(yan)究(jiu)(jiu)論(lun)(lun)文。論(lun)(lun)文研(yan)(yan)究(jiu)(jiu)工作(zuo)(zuo)獲得多個團隊支(zhi)持，其(qi)中澳大利亞核科(ke)學(xue)(xue)與(yu)技術平臺的準彈性中子散射實(shi)驗(yan)由上(shang)(shang)海交通(tong)大學(xue)(xue)物(wu)理(li)學(xue)(xue)院(yuan)、自然科(ke)學(xue)(xue)研(yan)(yan)究(jiu)(jiu)院(yuan)教授洪亮團隊完成(cheng);機(ji)動學(xue)(xue)院(yuan)陳江平教授，北京理(li)工大學(xue)(xue)黃厚(hou)兵團隊和(he)南(nan)京大學(xue)(xue)楊玉榮團隊為(wei)本研(yan)(yan)究(jiu)(jiu)提供了重要支(zhi)撐。此外(wai)，Molecular Vista公司和(he)布魯克(北京)科(ke)技有限公司也參與(yu)了關于納米(mi)紅外(wai)的研(yan)(yan)究(jiu)(jiu)工作(zuo)(zuo)。

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