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　　近日，北京大(da)學材(cai)料(liao)(liao)科學與工程(cheng)學院龐全(quan)(quan)全(quan)(quan)團隊在Nature上發表(biao)了(le)題為(wei)(wei)“All-solid-state Li?S batteries with fast solid?solid sulfur reaction”的研(yan)究(jiu)工作(zuo)。設計合(he)成(cheng)了(le)系(xi)列(lie)具有高離子電導率(lv)的玻璃相硫化物電解質材(cai)料(liao)(liao)，基(ji)于(yu)該材(cai)料(liao)(liao)所研(yan)制的全(quan)(quan)固態(tai)鋰硫電池，實(shi)現了(le)快速(su)固固反應速(su)率(lv)和高循環穩定性。該研(yan)究(jiu)為(wei)(wei)發展高比能高安全(quan)(quan)的下一代動力電池提供了(le)新的技術方案。

　　隨(sui)著對高(gao)(gao)能(neng)量密度、長壽命(ming)電(dian)(dian)(dian)池的(de)(de)(de)需(xu)求(qiu)不(bu)斷增加，全(quan)(quan)固態(tai)電(dian)(dian)(dian)池由于具有(you)較(jiao)高(gao)(gao)的(de)(de)(de)安全(quan)(quan)性(xing)和(he)(he)比(bi)能(neng)量，在(zai)電(dian)(dian)(dian)動交(jiao)通(tong)等應用中具有(you)很強的(de)(de)(de)競爭力。基于硫正極和(he)(he)鋰(li)負(fu)極的(de)(de)(de)全(quan)(quan)固態(tai)鋰(li)硫電(dian)(dian)(dian)池具有(you)高(gao)(gao)比(bi)能(neng)量，且其(qi)適(shi)中的(de)(de)(de)電(dian)(dian)(dian)位不(bu)會導致固態(tai)電(dian)(dian)(dian)解(jie)質(zhi)(zhi)過度副反應，充電(dian)(dian)(dian)時(shi)不(bu)會釋氧，因(yin)此具有(you)更(geng)高(gao)(gao)的(de)(de)(de)本征安全(quan)(quan)性(xing)。然而，全(quan)(quan)固態(tai)鋰(li)硫電(dian)(dian)(dian)池中的(de)(de)(de)固固硫轉換(huan)反應，只能(neng)在(zai)固態(tai)電(dian)(dian)(dian)解(jie)質(zhi)(zhi)、活(huo)性(xing)材(cai)料(liao)和(he)(he)碳之間的(de)(de)(de)三相邊界發生，因(yin)此反應動力學緩慢(man)，導致電(dian)(dian)(dian)池的(de)(de)(de)速率性(xing)能(neng)和(he)(he)循環壽命(ming)較(jiao)差(圖(tu)1)。

圖1. 傳統(tong)全固(gu)態(tai)鋰硫電池的問(wen)題及本研究的快速固(gu)固(gu)硫轉化反應(ying)機制。

　　為(wei)了解(jie)(jie)決這一挑戰，龐(pang)全全團(tuan)隊(dui)設計合成了系列新型玻璃相(xiang)硫(liu)化物(wu)LBPSI電(dian)解(jie)(jie)質材(cai)料(Li2S?B2S3?P2S5?LiI)，該類電(dian)解(jie)(jie)質用于鋰硫(liu)電(dian)池(chi)中，不僅作為(wei)硫(liu)正極(ji)內部(bu)(bu)的(de)(de)(de)(de)超(chao)離子導(dao)(dao)體，而(er)且(qie)本(ben)身(shen)含有氧(yang)化還(huan)原(yuan)反(fan)應(ying)速(su)度超(chao)快(kuai)的(de)(de)(de)(de)碘(dian)(I--I2/I3-)，對硫(liu)的(de)(de)(de)(de)固固轉化反(fan)應(ying)起(qi)到氧(yang)化還(huan)原(yuan)介導(dao)(dao)的(de)(de)(de)(de)作用(solid state redox mediating)，從而(er)激活(huo)原(yuan)本(ben)難以進行的(de)(de)(de)(de)SE|Li?S兩相(xiang)界面反(fan)應(ying)，顯(xian)著(zhu)(zhu)增加了活(huo)性(xing)位(wei)點(dian)的(de)(de)(de)(de)密度，實現快(kuai)速(su)固固硫(liu)反(fan)應(ying)動(dong)力學 (圖1)。團(tuan)隊(dui)利用飛(fei)行時間(jian)二次離子質譜研究了電(dian)池(chi)中碘(dian)的(de)(de)(de)(de)氧(yang)化還(huan)原(yuan)現象，證明了隨著(zhu)(zhu)電(dian)池(chi)的(de)(de)(de)(de)充電(dian)，正極(ji)內部(bu)(bu)I?和(he)I??物(wu)種(zhong)顯(xian)著(zhu)(zhu)增加，即氧(yang)化產物(wu)為(wei)I?和(he)I??。在放電(dian)后，與(yu)充電(dian)狀態相(xiang)比，I?和(he)I??物(wu)種(zhong)的(de)(de)(de)(de)數量減少(shao)，表明可逆的(de)(de)(de)(de)碘(dian)氧(yang)化還(huan)原(yuan)行為(wei)。

　　基于這(zhe)種氧化還(huan)原(yuan)介導(dao)策略(lve)，全固(gu)態(tai)鋰硫電(dian)池表現出超快(kuai)的(de)(de)充(chong)(chong)電(dian)能力。電(dian)池在2C倍率下(xia)釋放出1497 mAh g?1的(de)(de)高比(bi)容量(liang)(liang)(以(yi)硫質(zhi)量(liang)(liang)計算，下(xia)同);即使以(yi)20 C超高倍率充(chong)(chong)電(dian)時，其容量(liang)(liang)仍(reng)可達到784 mA h g?1。此(ci)外，原(yuan)型電(dian)池在25 °C下(xia)，以(yi)5C倍率循環25000次后，仍(reng)具有80.2%的(de)(de)初始(shi)容量(liang)(liang)，展現出優異的(de)(de)循環穩定性。該研究成果對(dui)于全固(gu)態(tai)鋰硫電(dian)池的(de)(de)技術(shu)發展具有重要(yao)的(de)(de)理論指(zhi)導(dao)意義，將極大地推動新體系(xi)動力電(dian)池的(de)(de)研究進展。

圖2. 基于LBPSI電解質的(de)全固態鋰硫電池的(de)常溫循環性能(neng)。

　　論文信息：

　　該(gai)(gai)工作第一作者為北京大學(xue)博士后(hou)宋(song)慧敏，通訊作者為北京大學(xue)研(yan)究員龐(pang)全(quan)全(quan)，合作單位包括(kuo)德國Justus Liebig University和Karlsruhe Institute of Technology (KIT)。該(gai)(gai)工作得(de)到中華人民共和國科學(xue)技術部、國家自(zi)然(ran)科學(xue)基(ji)金(jin)委、北京市自(zi)然(ran)科學(xue)基(ji)金(jin)委的(de)資助。