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隨(sui)著柔性電子器件的不斷發展

可(ke)穿戴柔性熱電器件(jian)的設計與(yu)開發(fa)

備受關注

為了滿足柔性熱電器件的(de)性能需求

亟需開發(fa)一種(zhong)兼(jian)具(ju)塑(su)性與高熱電性能的

新型無機材料

近期

哈(ha)工大深(shen)圳(zhen)校區張(zhang)倩教授、毛(mao)俊(jun)教授團隊

在塑性熱(re)電材料領(ling)域(yu)取得重要進展

發(fa)現(xian)了鉍化鎂(Mg?Bi?)單晶(jing)在室溫(wen)下(xia)

兼(jian)具出色塑性變形能力與(yu)優異熱電性能

研究成(cheng)果(guo)發表(biao)在《自然》(Nature)上(shang)

　　熱電材(cai)料(liao)能(neng)夠利用Seebeck效(xiao)應和(he)(he)Peltier效(xiao)應通過溫差(cha)或電場驅動電子定(ding)向流動，從而(er)直接實現(xian)熱能(neng)與(yu)電能(neng)的相(xiang)互轉換。熱電能(neng)量轉換技術(shu)在(zai)電子器(qi)件制冷(例(li)如(ru)，5G通訊激光器(qi)溫度(du)精(jing)密控制)和(he)(he)熱能(neng)回收(shou)發(fa)(fa)(fa)電(例(li)如(ru)，放射性(xing)同位素溫差(cha)發(fa)(fa)(fa)電器(qi))等(deng)領域具(ju)有(you)重(zhong)要應用。傳統高性(xing)能(neng)熱電材(cai)料(liao)多為無(wu)機(ji)(ji)半導(dao)體，其化學鍵(jian)以共價鍵(jian)為主，材(cai)料(liao)往往表現(xian)出本征脆性(xing)，在(zai)彎曲和(he)(he)拉(la)伸狀況(kuang)下(xia)易發(fa)(fa)(fa)生斷裂。與(yu)之相(xiang)比，有(you)機(ji)(ji)半導(dao)體通常(chang)具(ju)有(you)良好的變形能(neng)力，但熱電性(xing)能(neng)普遍低于無(wu)機(ji)(ji)材(cai)料(liao)。因此，開發(fa)(fa)(fa)出室(shi)溫下(xia)兼具(ju)優異熱電性(xing)能(neng)和(he)(he)塑性(xing)變形能(neng)力的新(xin)型(xing)無(wu)機(ji)(ji)熱電材(cai)料(liao)具(ju)有(you)重(zhong)要意義(yi)。然而(er)，在(zai)室(shi)溫附近具(ju)備高熱電性(xing)能(neng)的材(cai)料(liao)非常(chang)有(you)限，額外的塑性(xing)變形能(neng)力要求(qiu)則進一步提高了材(cai)料(liao)開發(fa)(fa)(fa)與(yu)設計的難(nan)度(du)。

　　為解決這(zhe)一難(nan)題，張倩教(jiao)授和(he)毛俊教(jiao)授團隊制備了(le)厘米級高(gao)品(pin)質鉍(bi)化(hua)(hua)(hua)鎂(mei)單(dan)晶(jing)，該(gai)材(cai)(cai)料在(zai)(zai)室溫下(xia)表現(xian)出(chu)(chu)優(you)(you)異(yi)(yi)的(de)(de)(de)塑(su)性(xing)(xing)變(bian)(bian)形(xing)能(neng)力。研(yan)究發現(xian)，鉍(bi)化(hua)(hua)(hua)鎂(mei)單(dan)晶(jing)在(zai)(zai)面(mian)內方向的(de)(de)(de)壓縮應(ying)變(bian)(bian)超(chao)過(guo)(guo)75%，拉伸(shen)應(ying)變(bian)(bian)高(gao)達100%，這(zhe)一數(shu)(shu)值相較傳統(tong)熱(re)電材(cai)(cai)料高(gao)出(chu)(chu)了(le)一個數(shu)(shu)量級，甚至超(chao)過(guo)(guo)了(le)部(bu)分具有類似晶(jing)體結(jie)構的(de)(de)(de)金屬(shu)材(cai)(cai)料(例如鈦、鎂(mei)、鋯、鈷和(he)鉿)。此(ci)外(wai)，鉍(bi)化(hua)(hua)(hua)鎂(mei)單(dan)晶(jing)可(ke)以(yi)在(zai)(zai)室溫下(xia)輕(qing)松實現(xian)彎折(zhe)、扭(niu)曲等(deng)多種類型的(de)(de)(de)塑(su)性(xing)(xing)形(xing)變(bian)(bian)。鉍(bi)化(hua)(hua)(hua)鎂(mei)單(dan)晶(jing)除(chu)了(le)具有出(chu)(chu)色的(de)(de)(de)塑(su)性(xing)(xing)變(bian)(bian)形(xing)能(neng)力外(wai)，優(you)(you)化(hua)(hua)(hua)后的(de)(de)(de)鉍(bi)化(hua)(hua)(hua)鎂(mei)單(dan)晶(jing)在(zai)(zai)室溫下(xia)還表現(xian)出(chu)(chu)優(you)(you)異(yi)(yi)的(de)(de)(de)熱(re)電性(xing)(xing)能(neng)。碲摻雜的(de)(de)(de)鉍(bi)化(hua)(hua)(hua)鎂(mei)(Mg3Bi1.998Te0.002)單(dan)晶(jing)在(zai)(zai)面(mian)內方向的(de)(de)(de)熱(re)電功率因子(zi)約為55 μW cm-1 K-2，室溫熱(re)電優(you)(you)值zT約為0.65。通過(guo)(guo)對比(bi)不同材(cai)(cai)料的(de)(de)(de)室溫熱(re)電性(xing)(xing)能(neng)與(yu)材(cai)(cai)料的(de)(de)(de)最大拉伸(shen)應(ying)變(bian)(bian)，可(ke)以(yi)發現(xian)鉍(bi)化(hua)(hua)(hua)鎂(mei)單(dan)晶(jing)兼具優(you)(you)異(yi)(yi)的(de)(de)(de)塑(su)性(xing)(xing)與(yu)熱(re)電性(xing)(xing)能(neng)，其性(xing)(xing)能(neng)優(you)(you)于目前的(de)(de)(de)塑(su)性(xing)(xing)半導體材(cai)(cai)料。

圖1 鉍化鎂單晶室溫(wen)塑性(xing)變形能(neng)力

　　掃描透射(she)電子顯微表征的(de)(de)結(jie)果(guo)表明，發(fa)生塑性(xing)變(bian)形后的(de)(de)鉍(bi)(bi)(bi)化(hua)鎂(mei)(mei)單晶中(zhong)存在(zai)(zai)(zai)大量(liang)滑(hua)(hua)(hua)移(yi)帶和位錯。針對(dui)(dui)位錯的(de)(de)進(jin)一步分(fen)析確(que)定了材料中(zhong)滑(hua)(hua)(hua)移(yi)系(xi)(xi)(xi)(xi)為柱面(mian)(mian)滑(hua)(hua)(hua)移(yi)系(xi)(xi)(xi)(xi)。此(ci)外，利用第一性(xing)原(yuan)理計(ji)算對(dui)(dui)鉍(bi)(bi)(bi)化(hua)鎂(mei)(mei)材料中(zhong)潛(qian)在(zai)(zai)(zai)的(de)(de)滑(hua)(hua)(hua)移(yi)系(xi)(xi)(xi)(xi)(即基面(mian)(mian)滑(hua)(hua)(hua)移(yi)系(xi)(xi)(xi)(xi)，柱面(mian)(mian)滑(hua)(hua)(hua)移(yi)系(xi)(xi)(xi)(xi)與(yu)錐面(mian)(mian)滑(hua)(hua)(hua)移(yi)系(xi)(xi)(xi)(xi))的(de)(de)滑(hua)(hua)(hua)移(yi)勢壘與(yu)解理能進(jin)行(xing)了評估。計(ji)算結(jie)果(guo)發(fa)現(xian)鉍(bi)(bi)(bi)化(hua)鎂(mei)(mei)中(zhong)的(de)(de)多(duo)個滑(hua)(hua)(hua)移(yi)面(mian)(mian)均具(ju)有(you)較(jiao)低的(de)(de)滑(hua)(hua)(hua)移(yi)勢壘。因此(ci)，這(zhe)表明材料中(zhong)可能存在(zai)(zai)(zai)多(duo)個滑(hua)(hua)(hua)移(yi)系(xi)(xi)(xi)(xi)對(dui)(dui)鉍(bi)(bi)(bi)化(hua)鎂(mei)(mei)單晶的(de)(de)塑性(xing)變(bian)形起到(dao)貢(gong)獻。不僅如此(ci)，利用晶體軌道(dao)分(fen)布(bu)密度積(ji)分(fen)對(dui)(dui)滑(hua)(hua)(hua)移(yi)過(guo)程中(zhong)的(de)(de)鍵(jian)能進(jin)行(xing)量(liang)化(hua)分(fen)析，發(fa)現(xian)滑(hua)(hua)(hua)移(yi)中(zhong)連續的(de)(de)動(dong)態成(cheng)鍵(jian)過(guo)程能夠有(you)效地(di)阻(zu)止(zhi)原(yuan)子面(mian)(mian)的(de)(de)解理，這(zhe)對(dui)(dui)材料的(de)(de)塑性(xing)變(bian)形也(ye)起到(dao)了重(zhong)要貢(gong)獻。

圖2 變形后(hou)的鉍(bi)化鎂單晶微觀結構(gou)表征與第一性原理計算

　　哈工大(da)(da)深(shen)圳(zhen)(zhen)校區(qu)(qu)為(wei)論文(wen)第一(yi)單位。哈工大(da)(da)深(shen)圳(zhen)(zhen)校區(qu)(qu)張(zhang)(zhang)倩教授和(he)(he)(he)毛俊教授、吉林大(da)(da)學付(fu)鈺(yu)豪(hao)副教授、中國(guo)科學院物(wu)(wu)理(li)研究(jiu)(jiu)所(suo)王玉(yu)梅副研究(jiu)(jiu)員為(wei)論文(wen)共(gong)同通訊作者。哈工大(da)(da)深(shen)圳(zhen)(zhen)校區(qu)(qu)博(bo)(bo)士(shi)后(hou)趙鵬為(wei)論文(wen)第一(yi)作者，博(bo)(bo)士(shi)生(sheng)薛文(wen)華和(he)(he)(he)中國(guo)科學院物(wu)(wu)理(li)研究(jiu)(jiu)所(suo)張(zhang)(zhang)悅(yue)為(wei)共(gong)同第一(yi)作者。哈工大(da)(da)深(shen)圳(zhen)(zhen)校區(qu)(qu)謝國(guo)強教授、劉興軍教授、曹峰教授、王曉東(dong)助理(li)研究(jiu)(jiu)員、博(bo)(bo)士(shi)后(hou)馬曉靜和(he)(he)(he)博(bo)(bo)士(shi)研究(jiu)(jiu)生(sheng)芝世珍、張(zhang)(zhang)天宇、程謹軒、侯(hou)帥航，碩士(shi)研究(jiu)(jiu)生(sheng)仇嘉敏、葉升，以及(ji)東(dong)北(bei)大(da)(da)學趙立佳教授和(he)(he)(he)吉林大(da)(da)學博(bo)(bo)士(shi)研究(jiu)(jiu)生(sheng)穆慧敏參與相關研究(jiu)(jiu)工作。

　　該研(yan)究得到了國家重(zhong)點研(yan)發計劃、國家自(zi)然科學基(ji)金、廣東省卓(zhuo)越青年(nian)團隊、深圳市杰出青年(nian)基(ji)金等項目(mu)支持。