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近日(ri)，東南大學物理(li)學院王金蘭、凌崇(chong)益團隊(dui)與中科院過程所、清華大學、香港(gang)城市(shi)大學等單位合作(zuo)，在燃(ran)料電池催(cui)化劑設計方面取(qu)得新進(jin)展(zhan)，相關成(cheng)果(guo)以(yi)《曲(qu)面鐵單原(yuan)子催(cui)化劑的酸性氧還原(yuan)反(fan)應》(Acidic oxygen reduction by single-atom Fe catalysts on curved supports)為(wei)題發表(biao)于(yu)Nature。
質子(zi)(zi)交換(huan)膜燃料電池被認為是實(shi)現(xian)碳中(zhong)和的重要能(neng)源(yuan)技(ji)術，但目前其商業化仍受(shou)(shou)到陰極(ji)氧(yang)還原反應催(cui)(cui)(cui)化劑的制約。近年來，Fe/N–C單原子(zi)(zi)催(cui)(cui)(cui)化劑表現(xian)出巨大潛力，有(you)望取代傳統(tong)鉑(bo)基等貴金(jin)屬催(cui)(cui)(cui)化劑，卻同時面(mian)臨兩(liang)個突出問題(ti)(ti)：一方(fang)面(mian)，關(guan)鍵中(zhong)間(jian)體之間(jian)存在“線(xian)性(xing)標度關(guan)系”，難以同時優化，活性(xing)受(shou)(shou)限；另一方(fang)面(mian)，鐵原子(zi)(zi)容易在酸性(xing)環境中(zhong)發生脫落，導致催(cui)(cui)(cui)化性(xing)能(neng)迅速(su)衰退，穩(wen)定(ding)性(xing)不足。因此，如何同時兼顧高活性(xing)與高穩(wen)定(ding)性(xing)，是該領(ling)域長期亟待解決的科學(xue)難題(ti)(ti)。
針對上述挑戰(zhan)，研究團隊與合作者(zhe)設(she)計(ji)、合成了(le)多(duo)層(ceng)、曲面(mian)(mian)Fe/N–C單原子催化(hua)劑。基于理(li)論計(ji)算，團隊外(wai)層(ceng)石墨化(hua)碳殼(ke)層(ceng)可產生(sheng)額外(wai)靜電(dian)排(pai)斥(chi)力，有效削弱氧還原反應中(zhong)間體的結合強度(du)。同時，電(dian)荷以及與外(wai)殼(ke)層(ceng)距離的不(bu)同，會導致不(bu)同中(zhong)間體所受到的排(pai)斥(chi)作用不(bu)同(0.63–1.55eV)，從而打破傳統的“線性標度(du)關(guan)系”，理(li)論過電(dian)位顯著(zhu)降(jiang)至0.34V，催化(hua)活性大幅(fu)提(ti)升。此外(wai)，彎(wan)曲表面(mian)(mian)結構能夠改變O-O鍵與O-Fe鍵的相(xiang)對強度(du)，促(cu)進四電(dian)子還原途徑，從而有效阻止羥基自(zi)由基(OH·)的大量(liang)生(sheng)成，延緩鐵位點的失活,催化(hua)穩定性顯著(zhu)提(ti)高。
在5cm2單電池測試中，該(gai)催化(hua)劑展現出目前報道的最優綜(zong)合性(xing)能：在1.0barH2-air條(tiao)件下，峰值功率密(mi)度達0.75Wcm-2；經(jing)303小時恒壓(ya)運行后(hou)，仍保持86%的初始(shi)電流。
東南(nan)大學物(wu)理學院凌崇益教授(shou)為(wei)(wei)論文共(gong)同(tong)(tong)第一(yi)作者，王(wang)金蘭(lan)教授(shou)為(wei)(wei)共(gong)同(tong)(tong)通訊(xun)作者。該工(gong)作東南(nan)大學部分(fen)受到了國家自然(ran)科學基(ji)金重點項目和優秀青年科學基(ji)金項目的(de)資助(zhu)。
論文鏈接：
//www.nature.com/articles/s41586-025-09364-6
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